テラパスカル静圧での材料合成

Jun 05, 2023

Nature volume 605、pages 274–278 (2022)この記事を引用

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理論モデリングは、極度の圧力および温度条件における材料の非常に異常な構造と特性を予測します 1,2。 これまで、200 ギガパスカルを超える材料の合成と研究は、超高圧実験の技術的な複雑さと、関連する現場での材料分析方法の不在の両方によって妨げられてきました。 ここでは、レーザー加熱を使用したテラパスカル領域での静的圧縮実験を可能にするために開発された方法論について報告します。 この方法を適用して、レーザー加熱された二段ダイヤモンドアンビルセル 3 内で約 600 ギガパスカルと 900 ギガパスカルの圧力を実現し、レニウムと窒素の合金を生成し、理論分析が示すように、窒化レニウム Re7N3 の合成を達成しました。極度の圧縮下でも安定しています。 微結晶のその場でのシンクロトロン単結晶X線回折を使用して実現された材料の完全な化学的および構造的特性評価は、高圧結晶学をテラパスカル領域に拡張する方法論の能力を実証します。

物質の状態は、化学組成の変化や、圧力や温度などの外部パラメーターの影響を強く受けるため、材料特性の調整が可能になります。 これにより、宇宙の基本的な理解から先端材料の的を絞った設計に至るまで、幅広い科学分野や技術的応用に関連するさまざまな現象が生じます。 圧縮は、金属から絶縁体への転移4、超伝導5、物質の新しい「超」状態6を促進することが知られています。 ダイヤモンド アンビル セル技術の最近の発展、特に二段式およびトロイダル ダイヤモンド アンビル セル (dsDAC および tDAC)3,7,8 の発明により、材料の合成と構造特性の研究における画期的な進歩が可能になりました。高圧および超高圧での関係。 ごく最近の例としては、プニクトゲン族元素の高圧挙動の理解における謎を解決した新しい窒素同素体 9、bp-N の発見や、大量の新規遷移金属窒化物およびポリ窒化物の合成 10、11 があります。金属 - 無機骨格 11,15 を含む 12,13,14,15。これらは、メガバール圧縮時に開放多孔質構造を特徴とする新しいクラスの化合物です。 最大約 2 メガバールもの高い圧力でレーザー加熱された従来の DAC 10、11、12、13、14、15 の元素から直接合成された固体の結晶構造の解析と精密化 12、16 は、私たちの両方の専門知識の相乗効果により可能になりました。数メガバールの圧力を生成する場合 3、17、18 (詳細については、補足情報セクション「二段 DAC (dsDAC) 技術の概要」を参照) および超高圧での単結晶 X 線回折 (XRD) では、数年前に先駆的に開発されました19,20。 高圧高温合成は材料発見のための十分に確立された技術となっているため、研究を TPa 領域まで拡張することが長年望まれていました。

今回我々は、高圧結晶学の限界をテラパスカル範囲に拡張する高圧高温合成実験の方法論を報告する。 望ましい圧力を達成するために、トロイダル 7、8 と二段式アンビル 3、17、18 の設計を組み合わせました。 レニウム - 窒素合金と窒化レニウム Re7N3 は、レーザー加熱 dsDAC 内の Re-N 系 (補足表 1) での 3 つの異なる実験で合成されました。 それらの完全な構造的および化学的特性評価は、単結晶 XRD を使用してその場で実行されました。

dsDAC は、以下に概説する手順に従って調製されました。 40 μm キューレットを備えた従来のベーラー・アルマックス型シングルベベルダイヤモンドアンビルは、キューレットの表面にトロイダル形状を生成し、直径約 10 μm の小型キューレットを成形するために、集束イオンビーム (FIB) によってミリングされました。その中央にあります (拡張データ図 1)。 ガスケットとして、厚さ 200 μm の Re フォイルのストリップを使用し、いくつかの手順で事前に凹みを付けました。 直径 10 μm の最終的なくぼみ (トロイダル プロファイルのアンビルを使用して作成) の厚さは約 4 μm でした (くぼみの手順は拡張データ図 1 の凡例に詳しく説明されています)。 直径約６μｍの穴を、ＦＩＢまたは緊密に集束したパルス近赤外レーザーを使用してくぼみの中心に開け、圧力チャンバーを形成した。 トロイダル ダイヤモンド アンビルを備えた BX-90 DAC21 に取り付けられた dsDAC アセンブリの概略図を拡張データの図 1 に示します。dsDAC 設計を実現するには、2 つの透明なナノ結晶ダイヤモンド 17 半球を 1 つのボールから FIB フライス加工で加工します。直径 12 ～ 14 μm のキューレットを 10 μm キューレットの先端に置きました (拡張データ図 1、2)。 半球はトロイダルアンビルに貼り付けるのに十分な小ささでしたが、あるケースでは (dsDAC #2、補足表 1)、半球を固定するためにパラフィンワックスが使用されました。 数粒のレニウム粉末 (純度 99.995%、メルク) を圧力チャンバーに入れ、バイエルン地球地球研究所 (BGI) の高圧ガス充填装置 22 を使用して約 1.4 kbar で窒素 (N2) を充填しました。 、バイロイト、ドイツ）、密閉され、加圧されています。