4 の触媒還元のためのレニウムナノ構造を備えた不均一ナノ複合触媒

Jun 04, 2023

Scientific Reports volume 12、記事番号: 6228 (2022) この記事を引用

1303 アクセス

4 引用

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

4-ニトロフェノール（4-NP）を還元するための安定かつ効率的な不均一ナノ触媒は、近年大きな注目を集めています。 これに関連して、レニウムナノ構造（ReNS）を含む新しいポリマーナノ複合材料（pNC）の製造には、ユニークで効率的な現場アプローチが使用されます。 これらの希少物質は 4-NP の触媒分解を促進し、触媒活性と安定性の向上を保証します。 これらのナノ材料は、フーリエ変換赤外分光法 (FT-IR)、透過型電子顕微鏡 (TEM)、および粉末 X 線回折 (XRD) を使用して分析されました。 触媒反応の効率は、取得した UV-Vis スペクトルに基づいて推定され、擬一次モデリングを使用した触媒活性の推定が可能になりました。 適用された方法により、ポリマーマトリックスへの ReNS の生成と効率的なローディングが成功しました。 アミノ官能基は還元プロセスにおいて主要な役割を果たしました。 さらに、1.1'-カルボニルイミダゾールに由来する官能基によりReNSの利用可能性が向上し、その後の11回の触媒サイクルで最大速度定数0.29 min-1で4-NPが90%変換されました。 この効果は、pNC 中の微量の Re (約 5%) にも関わらず観察され、ポリマーベースと ReNSs ベースの触媒の間の相乗効果を示唆しています。

–NO2 基の独特な特性により、ニトロ芳香族化合物 (NAR) は、ファインケミカル製品の製造の重要な構成要素として機能します。 これにより、NAR は工業規模で使用される最大の化学物質グループになります 1、2、3、4。 さらに、ディーゼルエンジンの排気ガスからは大量の NAR が毎日検出されています。 これらの重要な廃棄物源は、NAR を主要な環境および健康被害の 1 つとしており、国際がん研究機関 (IARC) によると、NAR は肺がん、膀胱がん、膵臓がんのリスクに大きく寄与しており、子供の場合はそのリスクに大きく関与しています。尿路がんや神経関連のがんも含まれます5、6。

NAR を中和する最も一般的な方法は、-NO2 を -NH2 基に直接還元することです。 芳香族アミン (AMM) は大規模医薬品の製造に不可欠であるため、このようなアプローチは非常に便利です 7,8。 しかし、これが起こるためには還元には触媒が必要であり、そのため触媒として金属ナノ構造（NS）を適用することが特に重要です9。 NS は、穏やかな条件下で NAR から AAM への効果的な還元を実行することを可能にします。 これにより、NS のナノ触媒 (NCat) が最も重要な科学的方向性の 1 つになりました [9、10、49]。 現在までに、AuNS、AgNS10、PtNS、および PdNS11、12 を含むさまざまな NCat で NAR の減少がテストされています。 この研究に基づくと、PtNS と PdNS は並外れたユニークな活性を提供し、たとえ微量の NCats であっても NAR を完全に減少させることができます 11,12。 したがって、ほとんど知られていないナノマテリアル (NM) であるレニウム NS (ReNS) が、NAR の還元に向けた Ncat の触媒活性を大幅に高めることが期待されます。 文献や実践では、航空宇宙産業、原子力産業、石油化学産業などの分野における Re のハイテク応用例が多数提供されています。 金属 Re は、市販ガソリンのオクタン価の増加に関連する触媒プロセスや、フィッシャー・トロプシュ合成、アンモニア合成に不可欠です 13、14、15、16。 文献はまた、ReNS の NCat が 4-ニトロアニリン 17、ニトロベンゼン、4-ニトロフェノール、2-ニトロアニリン、2,4-ジニトロフェノール、および 2,4,6-トリニトロフェノール 18 の分解において PGM 触媒を上回ったことを証明しています。 これに関連して、我々はこれまでの研究で、4-ニトロフェノールおよび4-ニトロアニリンの還元に対する、ReNSを含む均一19および不均一20 NCatの優れた触媒活性を明らかにしました。 ただし、ReNS は入手が困難です。 世界中の科学文献には、ReNS の生成に関する報告がほんのわずかしかありません。 これには、Co-ReNSs のホットインジェクション合成 21 のほか、パルスレーザー蒸着 22、電着 23、ガンマ線照射 24、および化学蒸着 25 アプローチを使用した ReNS の製造が含まれます。 最近、我々は Re ベースの NM を合成するための 2 つの新しいアプローチを提案しました。 これには、反応放電システム 19 の適用や、陰イオン交換樹脂のアミノ官能基への還元結合吸着 20,26 が含まれます。